No futuro, a tecnologia alcançou um patamar elevadíssimo, e a indústria de brinquedos aproveitou-se disso para criar a maior febre mundial até então lançada, o Angelic Layer. O jogo é o mais popular brinquedo da atualidade, arrebatando milhares de fãs e usuários. Nele, bonecos desenvolvidos com tecnologias extremamente avançadas, os Angels, são controlados por seus operadores, denominados Deuses, em um campo especial que permite sua movimentação, o Angelic Layer. Movendo seus anjos com os pensamentos, os Deuses travam acirradas batalhas, algumas apenas por diversão, outras em torneios oficiais que reúnem os combatentes no topo do ranking. Tais torneios são verdadeiros eventos, com ampla cobertura da mídia, e os grandes competidores chegam a ser mais famosos que muitos artistas. O mangá conta a história de uma garotinha chamada Misaki Suzuhara, que morava no interior do Japão quando foi deixada pela mãe, que se mudou para Tóquio com o pretexto de ir trabalhar, deixando a filha com os avós. Misaki cresce e vai estudar em Tóquio, lá ela encontra o jogo que vai mudar a sua vida. Misaki fica sob a influência do misterioso Icchan e resolve montar sua própria boneca para tornar-se uma controladora, ou Deusa, e assim nasce Hikaru, seu anjo.